Génération d’harmoniques en géométrie longue focale : le setup « HHG haute énergie laser »

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Construction du rayonnement harmonique (aspects macroscopiques de la GH)

Équation de propagation

Afin de bien comprendre comment s’effectue l’accord de phase lors de la génération d’harmoniques d’ordre élevé, nous allons présenterun rappel du formalisme utilisé pour caractériser la propagation du champ harmonique à travers un milieu dispersif [53].L’équation générale de propagation d’un champ électromagnétiqu dans un milieu diélectrique isotrope neutre caractérisé par une polarisation électrique peut s’écrire :
Le champ « total » dans le milieu est la superposition du champ fondamental et de ses harmoniques impaires. On peut l’écrire comme une somme discrète de composantes de Fourier de fréquence qω (l’indice « 1 » correspond au champ laser IR) :
Où est l’enveloppe lentement variable de la porteuse à la fréquence qω. De même, on peut décomposer la polarisation en composantes de Fourier :
Il est usuel d’écrire la polarisation comme la somme d’un terme linéaire en fonction des champs – qui ne peut donc dépendre que de la composante q’= q à la fréquence qω – et d’un terme non linéaire en fonction des champs – par exemple impliquant les composantes q 1, q2,…q n telles que q1+q2+…+q n=q – qui dépendra principalement du champ laser : A
La polarisation linéaire est associée au phénomènede dispersion ; elle est donnée par :
Pour q>1, au terme de dispersion linéaire s’ajoute le terme non linéaire qui correspond au terme source du rayonnement harmonique.

On peut introduire A l’indice du milieu vu par le fondamental (q = 1) et les différentes harmoniques. Dans le cas d’une faible dispersion, l’indice de réfraction est la somme des différents termes de dispersion induits par les atomes, les ions et les électrons libres.
Ligne de lumière génération d’harmoniques d’ordre levé
L’indice dépend de l’espace et du temps à travers les variations des densités atomique et  électronique/ionique. L’indice perçu par le champ fondamental est dominé par le terme dû aux électrons libres produits par ionisation tunnel. En plus de l’ionisation, qui est déjà un processus non linéaire en l’indice peut aussi inclure l’effet Kerr, processus qui dépend de l’éclairement du champ fondamental (contribution effective de la susceptibilité du troisième ordre).

Nous faisons l’hypothèse que la dispersion de la vitesse de groupe est négligeable, c.-à-d. que l’impulsion fondamentale et les impulsions centrées sur les différents ordres harmoniques se propagent à la même vitesse de groupe dans le milieu. Cette hypothèse est vérifiée pour une génération dans les gaz. Bien que la génération d’harmoniques utilise des impulsions courtes (régime femtoseconde), les propriétés spatiales dela génération d’harmoniques, qui nous intéressent ici, peuvent alors être décrites en régime « stationnaire », soit dans un référentiel qui suit la propagation de l’impulsion. On fera le changement de variables , où est la vitesse de groupe « moyenne ».
On obtient un système d’équations qui décrit la propagation du fondamental:
Et des harmoniques :
En utilisant l’expression de l’indice, elles s’écrivent encore : A A (1.1)
L’équation qui décrit la propagation du champ laserdans le milieu ne dépend ni du terme source ni du champ harmonique. La résolution de ce systèmese fait donc en trois étapes : on détermine le champ laser dans le milieu ; le champ est ensuite utilisé pour calculer le terme source harmonique dans la seconde équation ; on résout finalement l’équation de propagation du champ harmonique.

La polarisation non linéaire , terme source du rayonnement harmonique, correspond à la densité de dipôle atomique (microscopique) induit par le champ laser à la fréquence , , où est la densité atomique dans le milieu Le dipôle atomique est calculé, par exemple, dans l’approximation du champ fort (SFA), en utilisant le modèle de Lewenstein [54]. Suivant l’axe du champ laser polarisé linéairement, la polarisation non linéaire est une grandeur scalaire complexe : F.
Où , fonction de l’espace et du temps, représente la phase du dipole et du champ laser dans le milieu.

Le transfert d’énergie du terme de polarisation source au champ harmonique est optimal si la condition d’accord de phase « généralisée » est satisfaite, c’est-à-dire s’il y a égalité des vitesses de phase, , respectivement du champ q et de la polarisation q. Le vecteur d’onde (fonction de l’espace et du temps) est défini comme le gradient de la phase annexe). La condition d’accord de phase se traduit par la relation : (voir A (1.2)
On peut la récrire en notation « vecteurs d’ondes » : A (1.3)
Avec
le vecteur d’onde associé au champ harmonique,
le vecteur
d’onde associé à la phase du dipôle, et le vecteur d’onde associé au champ fondamental. La condition implique une interférence constructive entre le champ harmonique dans le milieu et la source de génération. C’est ainsi que se construit le champ macroscopique .

Optimisation de la génération d’harmonique

L’optimisation de la génération d’harmoniques est une procédure relativement complexe, qu’elle soit théorique ou expérimentale, compte tenu du nombre de paramètres qui interviennent. De plus, il peut être difficile d’optimiser simultanément le nombre de photons et, par exemple, les qualités optiques du faisceau UV-X. De façon générale, l’optimisation du nombre de photons résulte d’un compromis entre plusieurs conditions qui peuvent être antagonistes:
un éclairement laser suffisant pour maximiser la réponse du dipôle, mais qui n’ionise pas le milieu au-delà de quelques %. L’ionisation détruit en effet les émetteurs neutres et dégrade l’accord de phase par le terme dû aux électrons libres, responsable notamment du déplacement vers le bleu de la fréquence fondamentale (« blue shift ») et de la forte réfraction du faisceau laser. On détermine ainsi un éclairement optimal dit éclairement de saturationIsat. une focalisation « lente » (optique à longue focale ) qui détermine des conditions homogènes d’accord de phase ( ) et une grande section transverse du volume d’interaction dans la région focale. La focalisation doit cependant maintenir un niveau d’éclairement proche de Isat.

Ligne de lumière génération d’harmoniques d’ordre levé une densité atomique (nombre d’émetteurs harmonique) élevée, qui optimise la densité de dipôle. Elle doit cependant rester compatible av ec la condition d’accord de phase ( ), et ne pas entraîner une trop grande réfraction du faisceau laser : en présence d’ionisation, la forte densité d’électrons libres sur l’axe joue le rôle d’une lentille divergente qui va modifier les propriétés d’accordde phase. De plus, la densité de gaz détermine le niveau de réabsorption du rayonnement harmonique dans le milieu générateur lui-même.

Dans une première étape d’optimisation on détermineen général un éclairement optimal, légèrement inférieur à l’éclairement de saturationIsat pour lequel le milieu est légèrement ionisé, une densité optimale, une géométrie optimale assurant un accord de phase uniforme dans tout le milieu [61]. La géométrie dite « en longue focale », dans laquelle l’éclairement et la phase du faisceau laser varient lentement le long de l’axe de propagation, est favorable. Dans ce cas, le milieu pourra être lui-même de grande longueur (cellule). De même, le guidage du faisceau laser dans une fibre creuse remplie de gaz assure un accord de phase uniforme, dans lequel la dispersion atomique (densité) sert de paramètre d’accord [62]. Quand les paramètres éclairement laser, densité atomique, géométrie de la focalisation sur l’axe (accord de phase) sont fixés, le seul degré de liberté qui subsiste pour augmenter el nombre absolu de photons, à efficacité de conversion constante, est la dimension transverse de la source. Dans ce but, on doit augmenter la section transverse du faisceau laser au voisinage de la région focale, en se plaçant dans une géométrie de focalisation en « longue focale ». Lacondition de « limite d’absorption » est accessible sur les ordres harmoniques intermédiaires, pour lesquels la longueur d’absorption est faible (forte section efficace d’absorption au-dessus des seuils d’ionisation des gaz générateurs). Elle est plus difficile à atteindre aux ordres élevés (faible absorption). L’utilisation d’une cellule remplie de gaz comme milieu de génération va nous ermettrep de bien ajuster cette condition. En effet, l’avantage d’un tel dispositif est qu’il per met d’obtenir un profil de densité atomique relativement homogène, de densité variable, et qu’il est relativement versatile. Il est en effet aisé de varier la longueur d’une cellule. De ce fait, il est possible de passer d’un milieu court et dense à un milieu long et peu dense, et ainsi chercher de s conditions optimales de génération sur un plus grand nombre de paramètres.

Génération d’harmoniques en géométrie longue focale : le setup « HHG haute énergie laser »

La ligne de lumière harmonique haute énergie laser

 Présentation

La ligne de lumière harmonique dédiée aux applications en imagerie cohérente a fait l’objet, de 2005 à 2007, de nombreuses campagnes d’expérience en vue d’optimiser et de caractériser le rayonnement. Les études d’optimisation se sont basées sur les premiers travaux effectués quelques années auparavant [41], où la génération d’impulsions d’énergie de deux microjoules sur l’harmonique 15 avait été démontrée dans le xénon, en utilisant 25 mJ d’énergie laser et une focale de 5 m. L’efficacité de génération mesuréetaité de 8.10−5 .

Dans ces travaux, la géométrie de focalisation, la longueur du milieu et la densité d’atomes ont été optimisées de telle sorte que la GH est « limitée par l’absorption ». Le laser LUCA permet cependant de délivrer une énergie de 80 mJ par impulsion. Il est nécessaire de prendre quelques précautions si l’on souhaite utiliser une telle énergie. En effet, l’éclairement de saturation, optimal pour la GH, est de l’ordre de 10 14 à 10 15 W/cm2 selon le gaz utilisé. Afin de coupler plus d’énergie avec le milieu à éclairement constant, il est nécessaire d’augmenter le seul paramètre qui n’est pas fixé par la procédure d’optimisation, la section transverse du faisceau. Dans les conditions « optimales » de génération, pour multiplier l’énergie UV-X par 4,l ifaut donc en principe augmenter la section du volume focal par 4, soit le rayon du faisceau par 2 ce qui est obtenu généralement en doublant la longueur focale.

Le dispositif « grand volume » permet de gérer des énergies laser importantes en utilisant des lentilles de 3 à 7,5 mètres. L’ensemble de ce dispo sitif est représenté sur laFigure 2.1. Un important travail d’ingénierie basé sur les compétences acquises à Saclay est mis en place : régulation automatique de la pression de gaz, motorisation tous axes de la cellule de gaz, gestion sous Labview du système de pompage, de la prise de données, etc… Le milieu de génération est constitué d’une cellule de longueur réglable rempli de gaz (Figure 2.2) placée dans la première enceinte. La seconde enceinte contient, dans sa configuration spectrométrie, un spectromètre UV-X de haute résolution permettant la sélection d’une harmonique donnée. Le spectromètre est de type TM-PGM (Toroidal Mirror-Plane Grating Monochromator), constitué d’un miroir torique de grande dimension et d’un réseau plan à pas variable, qui focalise les différentes longueurs d’onde dans le plan spectral. Ce dispositif a été testé pour différentes conditions de génération : selon l’énergie laser que l’on souhaite utiliser ou la longueur focale par exemple.

Principales caractéristiques

La Figure 2.3 représente l’évolution de l’énergie harmonique générée pour différents gaz en fonction de la longueur focale de la lentille. L’énergie laser utilisée avec la focale de 4 m est de 20 mJ, contre 38 mJ pour la longueur focale maximale. Dans ces conditions, nous avons pu générer à la source près d’un microjoule par impulsion à 32 nm (harmonique 25), valeur estimée en prenant en compte les transmissions des différentes optiques et des filtres.

Entre les conditions de génération à 20 mJ et 38 mJ, le signal harmonique augmente d’un facteur 1.9 pour l’ordre 21 et d’un facteur 1.5 pour l’ordre 25 ( Figure 2.3). Cependant, l’augmentation de la section transverse du volume focal est de 3,5. L’augmentation du signal est donc inférieure à celle prévue par une loi d’échelle purement géométrique. Les raisons de cet écart, notamment liées à la réfraction du faisceau laser (induite par une forte ionisation) dans les « bords » du volume d’interaction, sont discutées dans Boutu et al. [63]. De plus, un effet non négligeable peut être attribué à la qualité de focalisation etaux propriétés de propagation du laser IR dans le milieu de génération. Cela sera plus amplement présenté dans la suite. En pratique, l’optimisation de la GH – en fonction du couple énergie-longueur focale à éclairement constant – a été limitée à l’énergie laser maximum disponibleEn. effet, l’énergie maximum disponible après le diaphragme de contrôle de la focalisation était de ~40 mJ pour les mesures présentées Figure 2.3.

Optimisation expérimentale du dispositif « grand volume »

Ajustement des principaux paramètres

Nous avons tout d’abord une limite liée à l’éclairement de saturation au-delà duquel le signal harmonique n’augmente pas et peut, au contraire, diminuer. Cette valeur de saturation dépend du gaz utilisé. Nous reportons sur laFigure 2.6 le signal intégré des harmoniques 11 à 15 générées dans le xénon en fonction de la densité de gaz générateur. La Figure 2.6 (a) présente la variation du signal pour deux longueurs de cellule. Il existe dans chacun des cas une pression optimale dépendant de la longueur du milieu et du gaz utilisé, au-delà de laquelle le signal harmonique chute. La Figure 2.6 (b) présente la variation du signal pour deux éclairements au foyer (qui peuvent être supérieurs à l’éclairement de saturation), le foyer étant approximativement situé au centre de la cellule. La pression optimale dépend également de l’éclairement de génération.

Campagne de mesure du front d’onde UV-X

Une première campagne de mesures du front d’onde UV-X sur l’harmonique H25 (32 nm) a été effectuée dans une configuration dite « faisceau direct ». Les mesures sont réalisées sur le faisceau harmonique, après suppression de l’IR résiduel de génération par réflexion sur une lame traitée antireflet IR et transmission par un filtre aluminium, comme présentésection 4.1. La sélection spectrale de l’harmonique H25 est effectuée par un traitement diélectrique multicouche sur un miroir plan. Le dispositif de mesure utiliséest un senseur de front d’onde UV-X de type Hartmann [65-67]. La grille Hartmann est disposée à 505 cm ± 5 cm de la sortie de la cellule de génération.

Dans le plan de la grille, le senseur mesure l’intensité et la déviation locale du front d’onde du faisceau harmonique h25 en champ lointain . La reconstruction du point source harmonique est effectuée par propagation inverse du profil de champ ainsi caractérisé dans le plan de la grille. Ces propagations numériques sonteffectuées sous approximation paraxiale avec le formalisme de la diffraction (voir annexe). L’analyse de la phase (déviation du front d’onde par rapport à l’onde plane) et de la distribution d ’intensité au niveau de la grille, puis la qualité de la source reconstruite, ont permis de contrôler l’influence des paramètres de génération.

Il faut noter, comme cela sera précisé dans le chapitre suivant, une forte instabilité de la génération (très forte en dehors des paramètres optimaux) qui rend difficile l’analyse systématique : la statistique présente une déviation standard élevéeCependant,. ces mesures ont permis de préciser la plage de valeurs optimales pour la génération de h25 dans l’argon, qui réalise un bon compromis entre le nombre de photons générés et laqualité spatiale de la source harmonique. Cette campagne a eu un impact important sur la « standardisation » du fonctionnement de la ligne harmonique. Toutes les mesures ont été effectuées avec une lentille de longueur focale 5,65 m. Les paramètres optimaux retenus sont : diamètredu diaphragme de génération ~20 mm – il détermine une taille de faisceau au foyer de l’ordre de 250 µm et un paramètre confocal b~15 cm ; pression d’argon dans la cellule = 8-9 mbar ; longueur de cellule = 5-8 cm ; position du plan de focalisation par rapport à la sortie de cellule = 2 cm.

Les analyses sont effectuées en considérant la qualité du point source harmonique reconstruit et en utilisant le rapport de Strehl, rapport des intensités maximum entre la tache focale reconstruite et une tache idéale avec aucune aberration du front d’onde. Ce rapport permet d’estimer la qualité de focalisation en quantifiant la dispersion de l’énergie dans la tache focale. Un rapport de Strehl supérieur à 0.80 caractérise une tache focale « limitée par diffraction » (critère de Maréchal [68]). Les variations de signal GH associées à la pression de gaz et la longueur de cellule restent faibles au voisinage des valeurs optimales. Par contre, la sensibilité de la GH à l’ouverture du diaphragme est importante ( Figure 2.8). Ce comportement est évident puisque, à énergie constante avant le diaphragme (42 mJ par impulsion), l’ouverture du diaphragme a un double impact sur l’éclairement dans la cellule (diminution de la section focale et augmentation de l’énergie dans la cellule), qui croît en ( rayon du diaphragme). Quand l’éclairement devient supérieur au seuil de saturation, l’ionisation a un impact défavorable sur la qualité du faisceau généré. De plus, cet effet de l’ionisationest combiné à une forte dégradation du profil laser dans la cellule de génération. Comme cela sera montré dans le chapitre suivant, le profil spatial du laser se dégrade fortement pour une ouverture du diaphragme de génération supérieure à 22 mm.

La Figure 2.9 présente une reconstruction des profils d’intensité et de phase de la source, pour l’harmonique h25, dans les conditions de génération présentées précédemment. Ces résultats sont donnés pour une ouverture de diaphragme de 20 mm (Figure 2.9 (a)) et 24 mm (Figure 2.9 (b)) avec une énergie injectée dans la cellule de 21 mJ et 28 mJ respectivement. Le rapport de Strehl du point source harmonique obtenu pour un diaphragme de 20 mm est de 0.67 (voir les points associés sur la Figure 2.8). Il faut noter que le plan source harmonique reconstruit est situé entre 30 et 40 cm avant la sortie de la cellule. Le diamètre du spot source harmonique évolue rapidement, de 60 µm pour une ouverture du diaphragme de 20 mm jusqu’à 90 µm pour une ouverture de 18 mm, avec un paramètre confocal estimé de 15 cm à 30 cm respectivement.

Table des matières

AE A
Introduction 1
Partie I : Ligne de lumière génération d’harmoniques d’ordre élevé
1. Génération d’harmoniques d’ordre élevé
1.1 Introduction sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé (aspects microscopiques de la GH)
1.2 Construction du rayonnement harmonique (aspects macroscopiques de la GH)
1.2.1 Équation de propagation
1.2.2 Accord de phase
1.2.3 Longueurs caractéristiques
1.2.4 Optimisation de la génération d’harmonique
2. Génération d’harmoniques en géométrie longue focale : le setup « HHG haute énergie laser »
2.1 La ligne de lumière harmonique haute énergie laser
2.1.1 Présentation
2.1.2 Principales caractéristiques
2.2 Optimisation expérimentale du dispositif « grand volume »
2.2.1 Ajustement des principaux paramètres
2.2.2 Campagne de mesure du front d’onde UV-X
3. Amélioration des qualités du faisceau harmonique par filtrage modal du laser de génération
3.1 Dispositif de filtrage modal sur le laser « LUCA »
3.1.1 Présentation du dispositif
3.1.2 Résultats du filtrage modal
3.2 Propriétés du faisceau harmonique généré après filtrage modal
3.2.1 Caractéristiques du mode filtré pour la génération
3.2.2 Génération avec le mode filtré
3.2.3 Conclusion
4. Propriétés de l’illumination pour l’expérience de diffraction
4.1 La configuration « expérience d’imagerie sans lentille »
4.2 Propriétés de l’illumination de l’échantillon
4.2.1 Distribution de l’illumination au plan de focalisation
4.2.2 Cohérence au plan de focalisation transformée de Fourier. 51
5. Approximation de projection et diffraction de Fraunhofer
5.1 Transmittance d’un objet sous l’approximation de projection
5.2 Diffraction en champ lointain
5.3 Onde transmise et plan objet
6. Conditions de l’imagerie sans lentille
6.1 Détection et échantillonnage
6.1.1 Enregistrer la figure de diffraction
6.1.2 Echantillonner la figure de diffraction
6.1.3 Notion de sur-échantillonnage linéaire
6.1.4 Échantillonnage par fenêtre rectangulaire : le capteur CCD
6.2 Cohérence en diffraction
6.2.1 Autocorrélation de l’objet et cohérence
6.2.2 Etude de cas
7. Construction des images
7.1 Problème de la phase et algorithme de reconstruction
7.1.1 Le problème de la phase et l’oversampling
7.1.2 Reconstruction de la phase par algorithme itératif
7.2 Holographie par transformée de Fourier
7.2.1 Introduction et concept de l’holographie
7.2.2 Principe de l’holographie par transformée de Fourier
8. Signal, bruit et efficacité de diffraction
8.1 Limitation par le signal et rapport signal sur bruit (SNR)
8.1.1 Le rapport signal sur bruit (SNR) et bruit de photon
8.1.2 Image et résolution limitée par le signal enregistré
8.2 Distribution de l’éclairement
8.2.1 Fluence sur le détecteur d’un élément de résolution
8.2.2 Considérations pour un échantillon à 2 dimensions
8.3 Contribution de l’échantillon au signal
8.3.1 Avantage du terme hétérodyne
8.3.2 SNR du terme hétérodyne.
8.3.3 Référence étendue et reconstruction.
9. Démonstration expérimentale de l’imagerie par diffraction cohérente sur la ligne harmonique
9.1 Setup expérimental
9.1.1 L’échantillon
9.1.2 Le détecteur CCD UV-X
9.2 Résultats de diffraction cohérente
9.2.1 Caractéristiques de l’expérience de diffraction
9.2.2 Acquisition de la figure de diffraction
9.2.3 La reconstruction par algorithme itératif
9.2.4 Le PRTF et l’estimation de la résolution
9.2.5 Retour sur les propriétés de l’illumination
9.2.6 Dommages aux échantillons
9.2.7 Autres reconstructions
10. Holographie avec référence étendue : HERALDO
10.1 Principe de la reconstruction HERALDO
10.2 Résultats expérimentaux
11. HERALDO : analyse signal sur bruit
11.1 Analyse théorique
11.2 Résultats expérimentaux
11.2.1 Filtrage des données avant reconstruction
11.2.2 Influence du bruit de lecture-amplification sur la reconstruction
11.2.3 Acquisition multi-tirs et hardware binning
11.2.4 Comparaison FTH / HERALDO
11.2.5 Reconstruction CDI avec références étendues
11.2.6 Conclusion
12. Perspective d’applications
12.1 Imagerie 3D « stéréo »
12.1.1 Objectifs
12.1.2 Reconstructions préliminaires
12.1.3 Perspectives
12.2 Imagerie de domaines magnétiques
12.2.1 Objectifs
12.2.2 Résultats de diffusion
12.2.3 Perspectives
Annexes
A. Transformée de Fourier, convolution et corrélation : notations et propriétés utiles
B. Propagation et diffraction sous approximation paraxiale
1. L’équation de Helmholtz et solutions
2. Approximation paraxiale
3. Relation entre vecteur d’onde et phase.
C. Notions sur la cohérence
D. Publications
Bibliographie

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